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大连化物所实现二硫化钼边缘硫空位高效催化二氧化碳加氢制甲酸盐
作者:官方 来源:大连化物所 所属栏目:团队报道 发布时间:2023-09-11 17:28
[ 导读 ]近日,大连化物所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组(509组)邓德会研究员、于良副研究员团队在二氧化碳(CO2...

近日,大连化物所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组(509组)邓德会研究员、于良副研究员团队在二氧化碳(CO2)催化加氢制甲酸盐研究中取得新进展。团队发现富含边结构的二维硫化钼(ER-MoS2)可以高效、高稳定地催化CO2加氢制备甲酸盐,并提出了一种新型的水介导CO2高选择性加氢机理。

CO2加氢制备甲酸盐是CO2资源化利用的重要途径之一。然而,该反应通常需要稀缺贵金属基催化剂来达到高的反应效率,这限制了该反应的应用。开发高效的非贵金属催化剂是该反应能够规模化应用的重要前提,但是,非贵金属催化剂面临活性低和稳定性差的双重挑战。

邓德会团队长期致力于二维催化材料的表界面调控与能源小分子的催化转化研究,在调控二硫化钼的催化活性与选择性上取得系列进展(Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2020;Nano Energy,2020;Nano Energy,2019;Chem. Rev.,2019;Nat. Commun.,2017;Energy Environ. Sci.,2015)。

在此基础上,团队发现ER-MoS2可以高效催化CO2加氢到甲酸盐。在200 ℃下生成甲酸盐的选择性高于99%,反应的转换频率(TOF)达到780.7 h-1。实验表征结合理论计算显示,ER-MoS2催化CO2加氢到甲酸盐的活性位为MoS2边缘的硫空位,甲酸盐的选择性生成是通过一种新型的水介导CO2加氢机理:水分子优先在边缘硫空位解离吸附形成OH*和H*活性物种,它们作为温和的加氢物种将CO2加氢到甲酸,余下的O*被氢气还原从而使反应进入下一个催化循环。该工作报道了ER-MoS2作为一种非贵金属基高性能CO2加氢制甲酸盐催化剂,其揭示的水介导加氢反应机理有望为MoS2基催化剂在加氢反应中的应用提供新思路。

上述工作以“Boosting CO2 Hydrogenation to Formate over Edge-Sulfur Vacancies of Molybdenum Disulfide”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被选为热点文章(hot paper)和内封面文章。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的支持。(文/图 王子逢、于良)

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